Rôle des états triplets dans les conditions d’émission laser continue des lasers organiques solides

Thèse présentée par Anthony Dall’Agnol pour obtenir le grade de
Docteur en Physique de l’Université Sorbonne Paris Nord

Ces cinq dernières années ont été les témoins de grandes avancées dans le domaine des lasers organiques solides (OSSLs).
Cependant, la démonstration d’une émission laser continue est toujours un défi qu’il est essentiel de relever pour viser des applications pratiques.
Une partie des limitations provient d’une spécificité de molécules organiques: un état triplet T1 vers lequel les atomes sur le niveau de fluorescence sont transférés via un croisement inter-système.
Même si ces atomes dans l’état triplet ne participent pas à l’émission de lumière pour la plupart des composés, leur rapide accumulation sur ce niveau dont la durée de vie est bien plus longue que la fluorescence a toujours entraîné la mort prématurée de l’émission laser, à cause d’une dépopulation de l’état fondamental et d’interactions intermoléculaires.
Actuellement, les efforts déployés pour atteindre une émission laser continue consistent principalement à améliorer les propriétés des molécules pour réduire l’influence de ces état triplets.
C’est ainsi que récemment, une émission laser durant le temps d’une excitation quasi-continue de 30 ms a été publiée en utilisant du BSBCz implémenté dans un résonateur à très bas seuil, qui a été expliquée par le faible taux de création de triplets par la molécule et la suppresion d’absorption parasites, soulignant l’importance de la caractérisation des milieux à gain organiques.
Bien que ce succès ait été beaucoup étudié et expliqué à travers le prisme des triplets, peu d’études se sont interessées au rôle du résonateur.
Le but de cette thèse est alors double.
Premièrement, le développement d’une méthode d’évaluation des constantes photophysiques relatives aux triplets tel que leur temps de vie, les taux de croisement inter-système, d’annihilation singulet-triplet (STA) et triplet-triplet (TTA) à l’aide de transitoires de photoluminescence.
Cette expérience ne nécessitant pas d’appareils coûteux ni de résolution spectrale, nous pensons qu’elle pourrait être un outil très utile pour caractériser et comparer différentes molécules et leurs propriétés.
Dans un deuxième temps, les conditions des OSSLs pour obtenir une émission continue sont étudiées théoriquement par des simulations numériques d’équation de taux et des démonstrations analytiques.
En prenant explicitement en compte le rôle de la cavité dans les différentes dynamiques, cette thèse apporte une vue plus large sur les influences des pertes optiques et photophysiques sur les durées d’impulsions lasers.

Membre du jury :

M. Sébastien Chénais, Professeur, Directeur de thèse
M. Sébastien Forget, Maître de Conférences, Co-directeur de thèse
Mme Éléna Ishow, Professeure, Examinatrice
M. Anthony D’Aleo, Chargé de reherche CNRS, Examinateur
M. Fabien Bretenaker, Professeur, Examinateur
M. Gilles Clavier, Directeur de recherche CNRS, Rapporteur
M. Jean-Charles Ribierre, Professor, Rapporteur

Mots-clés : lasers organiques, émission continue, mesure de constantes photophysiques, BSBCz

Soutenance : Le 26 Janvier 2023 à 14h00

CNRS UMR 7538
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