Thèse présentée par Marylise Saffre pour obtenir le grade de
Docteur en Physique de l’Université Sorbonne Paris Nord
Ce travail vise à étendre la métrologie des fréquences dans le moyen infrarouge (MIR) à des systèmes moléculaires de complexité croissant, par exemple des complexes chiraux lourds prometteurs pour la mesure de la différence d’énergie entre énantiomères chiraux induite par la violation de parité, ou de espèces polyatomiques d’intérêt atmosphérique et astrophysique. À cette fin, nous avons développé, caractérisé et exploité une source cryogénique de molécules dédiée à la spectroscopie MIR haute résolution d’espèces polyatomiques complexes. Cette source repose sur le refroidissement par gaz tampon dans une cellule cryogénique, une méthode efficace pour produire des molécules froides en phase gaz. Les collisions avec un gaz rare cryogénique à quelques kelvins assurent la thermalisation des molécules, réduisent leur dispersion en vitesse, simplifient les spectres congestionnés et augmentent la population des niveaux rovibrationnels de plus basses énergies, conditions essentielles pour les mesures de haute précision sur des molécules complexes.
L’appareil comprend une chambre à vide, un cryo-réfrigérateur à deux étages, deux écrans thermiques et une cellule cryogénique optimisée pour garantir une température homogène, un contrôle précis des flux gazeux et un accès optique adapté. La cellule a été spécifiquement conçue pour permettre différentes configurations d’injection moléculaire, offrant ainsi une grande flexibilité expérimentale. Le comportement thermique de l’ensemble du système a été caractérisé expérimentalement. Des simulations numériques probabilistes de type Monte Carlo ont également été développées afin de décrire le refroidissement et la diffusion des molécules, fournissant une compréhension quantitative de la dynamique moléculaire et du refroidissement. Enfin, des premiers signaux d’absorption du méthyltrioxorhénium (MTO) enregistrés dans la cellule cryogénique, à l’aide d’un laser à cascade quantique (QCL) asservi en fréquence sur un laser à CO2
ultra-stable, sont présentés. Ces résultats constituent une première étape vers des mesures à haute résolution sur des systèmes polyatomiques complexes, d’intérêt pour la physique fondamentale, la physique atmosphérique ou l’astrophysique.
Membre de Jury :
Claudine CREPIN-GILBERT, Université Paris-Saclay, ISMO, Examinatrice
Hans LIGNIER, Université Paris-Saclay, LAC, Rapporteur
Manuel GOUBET, Université de Lille, PhLAM, Rapporteur
Jean-Hugues FILLION, Sorbonne Université, MONARIS, Examinateur
Gabriel DUTIER, Université Sorbonne Paris Nord, LPL, Examinateur
Anne AMY-KLEIN, Université Sorbonne Paris Nord, LPL, Directrice de thèse
Benoît DARQUIE, CNRS, LPL, Co-encadrant
Mathieu MANCEAU, Université Sorbonne Paris Nord , LPL, Co-encadrant
Mot-clés : spectroscopie moléculaire, gaz confiné, cellule micrométrique
Soutenance : Le 16 Décembre 2025 à 14h00 Amphi Dorothy Vaughan (amphi B)